Préparation verte de nanofeuilles d'oxyde de graphène comme adsorbant

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 9314 (2023) Citer cet article

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En tant qu'élément de base des matériaux à base de graphène, l'oxyde de graphène (GO) joue un rôle important dans la recherche scientifique et les applications industrielles. À l'heure actuelle, de nombreuses méthodes ont été utilisées pour synthétiser GO, il reste encore quelques problèmes à résoudre, il est donc important de développer une méthode de préparation GO verte, sûre et peu coûteuse. Ici, une méthode verte, sûre et rapide a été conçue pour préparer GO, à savoir, la poudre de graphite a d'abord été oxydée dans une solution diluée d'acide sulfurique (H2SO4, 6 mol/L) avec du peroxyde d'hydrogène (H2O2, 30 % en poids) comme oxydant, puis exfoliée en GO par traitement ultrasonique dans l'eau. Dans ce processus, H2O2 était le seul oxydant, et aucun autre oxydant n'a été utilisé, ainsi la nature explosive de la réaction de préparation de GO dans les méthodes conventionnelles a pu être complètement éliminée. Cette méthode présente d'autres avantages tels que des résidus écologiques, rapides, peu coûteux et sans Mn. Les résultats expérimentaux confirment que GO obtenu avec des groupes contenant de l'oxygène a une meilleure propriété d'adsorption par rapport à la poudre de graphite. En tant qu'adsorbant, GO peut éliminer le bleu de méthylène (50 mg/L) et le Cd2+ (56,2 mg/L) de l'eau avec une capacité d'élimination de 23,8 mg/g et 24,7 mg/g, respectivement. Il fournit une méthode verte, rapide et peu coûteuse pour préparer GO pour certaines applications telles que l'adsorbant.

Le graphène a d'abord été préparé par exfoliation mécanique de graphite pyrolytique hautement orienté en 20041. Jusqu'à présent, le graphène est largement considéré comme l'un des nouveaux nanomatériaux 2D les plus importants2,3,4. En tant que dérivé du graphène5,6, GO a sa propriété unique en raison de plusieurs groupes contenant de l'oxygène liés de manière covalente à ses plans et bords basaux7,8. Plus important encore, GO agit comme un élément de base, divers matériaux à base de graphène peuvent être synthétisés grâce aux interactions entre GO et d'autres matériaux9,10,11,12,13,14,15,16,17,18,19. Par conséquent, une préparation verte, sûre, rapide et peu coûteuse de GO est très critique, et beaucoup d'attentions ont été attirées sur cette question.

Sur la base du procédé d'oxydation-exfoliation, la voie chimique humide20 est généralement reconnue comme méthode de préparation à grande échelle. Depuis la préparation de GO a été rapportée pour la première fois en 1859 sur la base de la méthode de Brodie21, et un mélange de chlorate de potassium (KClO3) dans de l'acide nitrique fumant (HNO3) a été utilisé pour oxyder le graphite. Près de quarante ans plus tard, Staudenmaier a oxydé de manière optimale le graphite en ajoutant lentement du KClO3 dans un mélange de HNO3 fumant et de H2SO422 concentré. En 1958, le graphite était généralement oxydé par la méthode de Hummers23 avec un mélange de KMnO4 et de NaNO3 dans du H2SO4 concentré. En 2010, la méthode de Hummers a été optimisée et appelée méthode de Tour en remplaçant NaNO3 et en ajoutant de l'acide phosphorique proportionné (H3PO4) comme stabilisant pour le système mixte24. De plus, Jin et al.25 ont utilisé du H2SO4 concentré comme molécules intercalées dans l'oxydation du graphite en GO et comme catalyseur de l'exfoliation par déshydratation des groupes oxygéniques et hydriques de GO selon la méthode de Hummers.

Bien que les chercheurs aient fait de gros efforts pour améliorer la méthode de Hummers, il reste quelques problèmes pratiques à résoudre, tels que le temps de réaction long, les risques de sécurité, le contrôle qualité difficile et une grande quantité de liquide acide usé26. Ainsi, de nombreuses méthodes alternatives ont été explorées pour synthétiser GO. Par exemple, Gao et al.27 ont rapporté une méthode à base de fer avec du ferrate de potassium Fe (VI) (K2FeO4) comme oxydant, dans ce procédé, les impuretés des métaux à base de Mn ont été efficacement évitées et le H2SO4 concentré a été efficacement recyclé. Yu et al.28 ont rapporté une méthode facile et verte pour synthétiser GO avec K2FeO4 et H2O2 comme oxydants dans de l'eau avec un pH de 3 à 50 °C. En tant que catalyseur combiné, le mélange de solution de Fe(VI) et de H2O2 est un substitut de KMnO4 et d'acides fortement corrosifs. Cependant, ces méthodes à base de fer présentent certains problèmes tels que la pollution des métaux à base de Fe et un post-traitement complexe.

Avec le respect de l'environnement et le faible coût, les procédés électrochimiques ont été largement développés pour préparer GO29,30. Par exemple, Pei et al.31 ont utilisé du H2SO4 concentré (98 % en poids) comme agent d'intercalation du graphite avec un courant continu de 1,6 V, puis ont utilisé du H2SO4 dilué (50 % en poids) comme milieu acide pour oxyder le graphite intercalé avec un courant continu de 5 V, et enfin engagé des ultrasons pour exfolier le graphite oxydé intercalé. Dans ce processus, H2SO4 a été principalement utilisé comme agent de contrôle pour ajuster la réaction de dégagement d'oxygène de l'eau pour l'oxydation du réseau graphitique, ainsi H2SO4 a été recyclé et aucun autre oxydant n'était nécessaire. Malheureusement, le processus d'électrolyse eau/solvant accompagné aggrave la dilatation et le délaminage des matériaux graphitiques, ce qui conduit à une alimentation en courant inefficace ou à un circuit cassé29,30. De plus, la structure et la propriété des produits obtenus sont très différentes de celles du GO préparé par les méthodes améliorées de Hummers5,6,7,8,9,10, peut-être en raison du faible degré d'oxydation et d'exfoliation32,33,34,35.

Dans le même temps, de grands efforts ont été déployés pour découvrir le mécanisme de formation de GO36. Par exemple, Lee et al.37 ont exfolié et dispersé des matériaux 2D dans de l'eau pure en raison de la présence de charges de surface résultant de la fonctionnalisation des bords ou de la polarité intrinsèque, qui peuvent induire l'attaque de l'oxygène. Li et al. 38 ont exfolié de gros cristaux de graphite en petits flocons de graphène en raison de la sonication conduisant à la rupture et aux stries de bande de pli sur les surfaces des flocons, à l'attaque oxydative ultérieure et à l'intercalation du solvant. Plus récemment, Zhu et al. Feuilles GO préparées de manière exquise par l'oxydation microfluidique du graphite avec du KMnO4 dans du H2SO4 concentré dans une bouteille scellée à bouchon vissé en raison du transfert de masse amélioré et de l'échange d'énergie extrêmement rapide39.

Sur la base du développement des méthodes de préparation de GO et de l'exploration du mécanisme de formation de GO mentionné ci-dessus, nous essayons de trouver un moyen écologique, sûr et peu coûteux de préparer GO. Dans cet article, une méthode verte, sûre et peu coûteuse a été conçue pour synthétiser GO en oxydant la poudre de graphite dans une solution diluée de H2SO4 avec H2O2 comme oxydant, puis en traitant par ultrasons dans l'eau. Les résultats expérimentaux prouvent que GO peut être préparé par cette méthode. Fait intéressant, le GO obtenu avec des groupes contenant de l'oxygène peut être utilisé comme adsorbant pour éliminer le bleu de méthylène et le Cd2+ de l'eau.

La poudre de graphite (pureté de 99,8 % en poids, 200 mesh), le H2SO4 (18 mol/L) et le H2O2 (30 % en poids dans l'eau) ont été achetés auprès de National Pharmaceutical Reagent Company. Tous les produits chimiques ont été utilisés sans autre purification. De l'eau désionisée (une résistance de 18 MΩ) fabriquée à partir d'un système de solvant Milli-Q a été utilisée dans toutes les expériences.

En tant que processus typique, la poudre de graphite a d'abord été oxydée dans un mélange de H2SO4 et H2O2, puis exfoliée en GO dans l'eau.

Tout d'abord, 2,0 g de poudre de graphite ont été ajoutés dans un bécher avec 50 ml de solution diluée de H2SO4 (6 mol/L), et 20 ml de H2O2 (30 % en poids) ont été ajoutés lentement dans la dispersion mixte sous agitation électromagnétique. Ensuite, la dispersion mélangée a été chauffée à 40 ℃ à travers un bain-marie à température contrôlée pendant 3 h. Comme expériences de contrôle, un autre bécher a été ajouté avec 2,0 g de poudre de graphite et 50 ml de solution de H2SO4 sans ajouter de H2O2, en suivant la même opération expérimentale que celle du premier bécher.

Deuxièmement, après refroidissement naturel à température ambiante, la dispersion résultante a été filtrée et nettoyée plusieurs fois avec de l'eau déminéralisée jusqu'à un pH de 7. La solution diluée de H2SO4 a été collectée et stockée pour être réutilisée.

Troisièmement, une partie de l'échantillon a été traitée aux ultrasons dans de l'eau désionisée pendant 30 min, après filtrage, le GO obtenu a été séché sous vide à 60 ° C pour les caractérisations.

Dans ce processus, seul H2O2 était oxydant et aucun autre oxydant n'a été utilisé. La solution diluée de H2SO4 a été principalement utilisée comme milieu acide28,31 et agent de contrôle pour ajuster la réaction radicalaire de l'oxygène, ainsi le H2SO4 a été recyclé. Le processus de préparation prend moins de 4 h, dont 3 h de bain-marie à 40 ° C pour la réaction d'oxydation et 30 min de décapage par ultrasons à température ambiante.

Les microstructures de poudre de graphite, GO intermédiaire et obtenu ont été détectées par la microscopie électronique à balayage (SEM, Hitachi S-4800), la microscopie électronique à transmission (TEM, JEM-2100) et la microscopie à force atomique (AFM, Nanoscope V, Bruker Instruments). Le diffractomètre à rayons X (XRD, diffractomètre Bruker D8), la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR, Nicolet5700), le spectromètre Raman (LabRAM HR800) et la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS, K-alpha1063) ont été utilisés pour analyser la composition structurelle de GO.

Les microstructures de la poudre de graphite, du graphite oxydé (marqué comme intermédiaire) et du GO sont illustrées à la Fig. 1. La poudre de graphite a une structure irrégulière et étroitement empilée (Fig. 1b), tandis que la structure de l'intermédiaire est lâche (Fig. 1c), très différente de celle de la poudre de graphite, et elle peut être facilement dispersée dans l'eau désionisée (l'encart de la Fig. 1c). Après un traitement par ultrasons dans de l'eau déminéralisée, l'intermédiaire peut être exfolié en GO (Fig. 1d) et la couleur de la solution GO est jaune clair (l'encart de la Fig. 1d).

(a) Photographie optique de poudre de graphite. Images SEM (b) de poudre de graphite, (c) intermédiaire et (d) GO. L'encart de (c) est une dispersion d'intermédiaire, et l'encart de (d) est une solution de GO (0,5 mg/mL).

La figure 2a révèle en outre que la poudre de graphite a une structure irrégulière et empilée avec des tailles dans une gamme de dizaines de microns. En revanche, l'intermédiaire a une structure lâche avec des tailles plus petites, comme le montre la figure 2b. De plus, les images SEM en coupe de la poudre de graphite et de l'intermédiaire montrent plus clairement leur différence. Comparé à la poudre de graphite (Fig. 2c), l'intermédiaire (Fig. 2d) a un espacement de couche plus large. Après le traitement par ultrasons, la poudre de graphite peut être séparée en grandes feuilles d'une taille de plusieurs microns (Fig. 2e), tandis que l'intermédiaire peut être extrait en nanofeuilles GO (Fig. 2f).

Images SEM de la poudre de graphite (a, c) et de l'intermédiaire (b, d) avec différents grossissements. Images SEM de (e) grandes feuilles dérivées de poudre de graphite et (f) de nanofeuilles GO dérivées de l'intermédiaire.

Les images TEM révèlent que le GO obtenu avec une structure pliée est monocouche ou multicouche, comme le montre la Fig. 3. Ainsi, il peut être confirmé que les nanofeuilles de GO peuvent être préparées à partir de poudre de graphite par cette méthode.

Images TEM de (a, b) GO nanosheets avec différents grossissements.

Une fois que l'intermédiaire a été exfolié en une solution aqueuse de GO (0, 5 mg / ml) par traitement aux ultrasons, la solution de GO a ensuite été versée goutte à goutte sur un substrat en Si fraîchement nettoyé après séchage sous vide pour la caractérisation AFM. La figure 4 montre que GO avec une structure ridée a une épaisseur de quelques couches40.

(a) Image AFM de GO et (b) les profils de hauteur correspondants de la surface GO.

Une solution aqueuse de GO (1,0 mg/mL) a un effet Tyndall clair (Fig. 5a). Le spectre UV-Vis de cette solution GO a un pic principal à 231 nm et un large épaulement à environ 300 nm (Fig. 5b), ce qui suggère que certains groupes fonctionnels contenant de l'oxygène sont liés aux plans basaux et aux bords de GO24.

Photographie optique (a) et spectre UV-Vis (b) de la solution GO (1,0 mg/mL).

Les spectres XRD, FTIR et Raman de la poudre de graphite et des nanofeuilles GO obtenues ont été analysés pour révéler leur différence structurelle. Comme le montre la figure 6a, le pic XRD de la poudre de graphite se situe à 2θ = 26,4 °, tandis que le pic des nanofeuilles GO se situe à 2θ = 10,0 °, et leurs pics sont cohérents avec les rapports précédents41,42, indiquant un plus grand espacement entre les couches GO par rapport à la poudre de graphite.

(a) modèles XRD, (b) modèles FTIR, (c) spectres Raman de poudre de graphite et de nanofeuilles GO, et (d) raccords de pointe Raman 2D de poudre de graphite. L'encart de (a) est le motif XRD de nanofeuilles GO, et l'encart de (d) est des raccords de pic Raman 2D de nanofeuilles GO.

Sur la base des analyses de spectres FTIR, les nanofeuillets GO obtenus ont certains groupes fonctionnels tels que les vibrations d'étirement O–H (3430 cm−1), les vibrations d'étirement C=O (1720 cm−1), les vibrations C=C (1620 cm−1), les vibrations C–O (1400 cm−1, 1050 cm−1) et les vibrations C–OH (1240 cm−1), tandis que les spectres FTIR de la poudre de graphite sont différents de ceux de GO obtenu (Fig. 6b).

Des analyses Raman ont également été utilisées pour prouver leur changement structurel (Fig. 6c). On peut voir que les deux ont un pic D (∼ 1320 cm-1), un pic G (∼ 1580 cm-1) et une bande 2D (∼ 2650 cm-1). De plus, le rapport d'intensité de la bande D (∼ 1320 cm-1) à la bande G (∼ 1580 cm-1) (ID/IG) augmente légèrement de 0,38 pour la poudre de graphite à 0,45 pour les nanofeuilles GO obtenues, indiquant que les défauts cristallins et le désordre sont augmentés dans les nanofeuilles GO obtenues. De plus, leurs ajustements de crête Raman 2D présentent une nette différence, comme le montre la figure 6d.

Les spectres XPS de la poudre de graphite et des nanofeuillets GO ont été réalisés pour analyser leur composition. Comme le montre la Fig. 7, les deux spectres d'enquête XPS ont deux pics clairs de carbone (C1s) et d'oxygène (O1s), tandis que l'intensité du pic O1s dans GO augmente de manière significative par rapport à la poudre de graphite (Fig. 7a). Les spectres C1s à haute résolution révèlent que les deux ont des groupes C = C / C – C (284, 7 eV), C – O (285, 8 eV) et C = O (286, 7 eV), respectivement. Leurs spectres XPS O1s haute résolution ont deux pics principaux situés respectivement à 531,8 eV (C – O) et 533,0 eV (C = O). De plus, l'intensité maximale de C = O pour la poudre de graphite (Fig. 7b, c) est inférieure à celle des nanofeuilles GO (Fig. 7e, f), peut-être en raison de l'intercalation d'oxydation de H2O2.

(a) spectres d'enquête XPS, (b) spectre XPS C1s haute résolution et (c) spectre XPS O1s haute résolution de poudre de graphite. ( d ) spectres d'enquête XPS, ( e ) spectre XPS C1s haute résolution et ( f ) spectre XPS O1s haute résolution de nanofeuilles GO.

Pour analyser le processus de préparation de GO par cette méthode, certains facteurs importants doivent être pris en compte comme suit.

Dans le système H2SO4/H2O2, seul le H2O2 agit comme un puissant oxydant vert et une solution diluée de H2SO4 (6 mol/L) est un milieu acide. Dans ce processus, certains radicaux oxygène (tels que ·OH et ·OH2) peuvent être produits à partir de H2O2 dans des conditions acides, puis les plis et les défauts à la surface du graphite sont sélectivement attaqués par les radicaux oxygène37,38. En conséquence, l'attaque sélective a doté GO de certains groupes contenant de l'oxygène, ce qui est confirmé par les spectres FTIR et XPS de la poudre de graphite et des nanofeuilles de GO. La solution diluée de H2SO4 est principalement utilisée comme milieu acide28,31 et agent de contrôle pour ajuster la réaction radicalaire de l'oxygène, ainsi le H2SO4 est recyclé.

La teneur en oxydant et la température de réaction sont des facteurs d'influence très critiques. Dans ce processus, si la teneur en oxydant est faible, l'effet d'oxydation souhaité ne sera pas atteint. D'autre part, si la température de la réaction est trop élevée et que l'accélération de la réaction de décomposition de H2O2 entraîne un temps de réaction insuffisant. Après optimisation, la dispersion mixte (comprenant 2,0 g de poudre de graphite, 50 ml de solution de H2SO4 à 6 mol/L et 20 ml de H2O2 à 30 % en poids) était dans un bécher et chauffée à 40 °C pendant 3 h, ainsi la surface du graphite a été attaquée par suffisamment de radicaux d'oxygène dérivés de la décomposition de H2O2 pendant suffisamment de temps.

Le GO a été préparé par cette méthode impliquant deux processus principaux : l'intercalation d'oxydation et le délaminage par ultrasons. L'intercalation d'oxydation a été accomplie par l'attaque sélective des radicaux oxygène dans une solution diluée de H2SO4, ce qui provoque une surface GO avec beaucoup de groupes fonctionnels contenant de l'oxygène. La délamination a été complétée par un traitement aux ultrasons dans de l'eau désionisée, et aucun autre agent d'intercalation n'a été nécessaire dans ce processus.

Selon l'analyse ci-dessus, seul H2O2 a été utilisé comme oxydant sans sous-produits nocifs, la solution diluée de H2SO4 a été utilisée comme milieu acide et recyclée. La dispersion contenant l'intermédiaire n'était pas visqueuse et l'intermédiaire était facilement filtré et nettoyé pour le délaminage, ainsi le processus de préparation était écologique, sûr et peu coûteux.

La microstructure de l'intermédiaire a été analysée pour confirmer la faisabilité de cette méthode. Comme le montre la figure 8a, l'intermédiaire présente une structure lâche, par rapport à la poudre de graphite (figure 1b). Les parties agrandies de sa zone sélectionnée affichent clairement quelques traces après une attaque sélective (Fig. 8b – d). De plus, l'espacement entre les couches a été nettement élargi dans l'intermédiaire (Fig. 8e) et de nombreuses traces ont été laissées sur les bords après une attaque sélective (Fig. 8f). Ainsi, des nanofeuilles de GO ont été préparées avec succès à partir de poudre de graphite à l'intermédiaire après l'oxydation. intercalation de H2O2 et traitement par ultrasons dans de l'eau déionisée.

Images SEM de (a – d) l'intermédiaire avec différents grossissements, et (e, f) la coupe transversale de l'intermédiaire.

Les nanofeuilles GO obtenues avec des groupes fonctionnels abondants peuvent être utilisées comme adsorbant pour éliminer le bleu de méthylène (MB) et le Cd2+ de l'eau. En général, MB a été utilisé comme composé modèle pour vérifier la propriété d'adsorption de l'adsorbant. Le processus expérimental général a été décrit comme suit : 110 mg d'adsorbant ont été ajoutés à 50 ml de solution MB (50 mg/L), puis agités à 200 tr/min à température ambiante. À des intervalles de temps de 10 min, l'adsorbant a été séparé par filtration et la concentration de MB résiduel dans le filtrat a été calculée par la loi de Beer basée sur le pic d'absorption à 662 nm avec un spectrophotomètre UV-Vis (Shimadzu UV-2450)43,44.

D'autre part, une solution aqueuse de Cd2+ a été préparée en dissolvant le nitrate de plomb correspondant dans de l'eau désionisée pour arriver à une concentration de 5,0 × 10–4 mol/L (56,2 mg/L). Des tests d'adsorption ont été effectués en utilisant 130 mg d'adsorbant dans 50 ml de solution aqueuse de Cd2+. Des expériences discontinues d'adsorption ont été réalisées dans des fioles coniques sous agitation dans des conditions ambiantes. A des intervalles de temps donnés de 10 min, 1 ml du filtrat a été obtenu par filtration de la solution mixte. La concentration de Cd2+ dans le filtrat a été déterminée par oscillopolarographie à balayage unique (JP-303E)45,46.

En revanche, la poudre de graphite et les nanofeuillets GO ont adsorbé du MB (50 mg/L) à température ambiante, leurs équilibres d'adsorption sont atteints vers 50 min (Fig. 9a), leur efficacité d'élimination est de 75,0 % et 95,0 %, respectivement. De plus, leur capacité d'adsorption a été évaluée respectivement à 18,8 mg/g et 23,8 mg/g.

Efficacité d'élimination du MB (a) et du Cd2+ (b) de la poudre de graphite et des nanofeuillets GO.

D'autre part, la poudre de graphite et les nanofeuilles de GO ont adsorbé le Cd2+ (56,2 mg/L) de l'eau à température ambiante, leurs équilibres d'adsorption ont atteint environ 50 min (Fig. 9b), leur efficacité d'élimination était de 46,0 % et 88,0 %, respectivement. Ainsi que leur capacité d'adsorption ont été évaluées respectivement à 12,9 mg/g et 24,7 mg/g.

D'après la comparaison ci-dessus des propriétés d'adsorption, la poudre de graphite et les nanofeuilles GO peuvent adsorber MB et Cd2+ de l'eau, en particulier la capacité d'adsorption des nanofeuilles GO est supérieure à celle de la poudre de graphite et certains résultats ont été rapportés47,48,49,50,51. Les résultats d'adsorption ont également été comparés à la littérature47,48,49,50,51,52,53,54,55. Les caractéristiques d'adsorption de MB et de Cd2+ sur les composites GO ou GO sont présentées dans le tableau 1. Dans notre expérience, GO a été directement utilisé comme adsorbant et sa propriété d'adsorption doit être améliorée. En particulier, GO peut être hybridé pour fabriquer des matériaux composites avec une meilleure propriété d'adsorption. Par exemple, l'éponge GO/chitosan avec une teneur en éponge de chitosan de 9 % a une capacité d'adsorption de 275,5 mg/g pour MB56.

En raison de l'abondance de groupes fonctionnels et de défauts de structure sur ses plans de base et ses bords, GO possède une structure et des propriétés uniques (telles qu'une nouvelle propriété physicochimique, une grande surface spécifique et une surface hautement active), qui jouent un rôle important dans l'élimination des polluants organiques et inorganiques de l'eau57.

Dans le cas de l'adsorption de MB, le GO chargé négativement interagit avec le colorant positif de MB, ainsi l'attraction électrostatique et les interactions hydrophobes π-π sont responsables de ce processus d'adsorption58,59. De plus, la cinétique et la thermodynamique d'adsorption de MB sur GO ont été démontrées comme un processus mixte de physisorption-chimisorption60.

Pour éliminer les ions de métaux lourds de l'eau, GO a diverses interactions telles que la coordination, la chélation, l'interaction électrostatique, l'interaction π – π, l'interaction acide-base avec divers ions métal/métal, en raison de sa structure chimique unique contenant divers groupes hydrophiles contenant de l'oxygène et de minuscules domaines de carbone sp2 entourés de domaines sp3. Sur la base de la littérature rapportée64,65,66, le processus d'adsorption de Cd2+ sur GO était cohérent avec la pseudo équation du second ordre et le modèle isotherme de Langmuir. Cependant, le processus d'adsorption proprement dit a divers facteurs d'influence67, tels que l'électronégativité et le potentiel de réduction standard des ions de métaux lourds.

D'autre part, les conditions expérimentales jouent un rôle important dans le processus d'adsorption spécifique. Dans le cas du MB et du Cd2+, certains facteurs d'influence importants (tels que la dose d'adsorbant, le pH de la solution, le temps de contact et la température) doivent être pris en compte comme suit. Comme le montre la figure 9, leurs équilibres d'adsorption atteignent environ 50 min et le temps de contact d'adsorption est considéré comme prolongé à une heure. Afin de réduire les coûts d'exploitation, la température d'adsorption est maintenue à température ambiante.

Parallèlement, le dosage d'adsorbant est progressivement augmenté de 50 à 70, 90, 110, 130, 150 et 170 mg dans 50 mL de solution MB (50 mg/L) ou de solution Cd2+ (56,2 mg/L), et le pH de la solution est progressivement ajusté de 1 à 12.

La figure 10a montre que l'élimination par adsorption de MB atteint l'équilibre lorsque la dose d'adsorbant est de 110 mg dans 50 ml de solution, tandis que la figure 10b révèle que l'élimination par adsorption de MB atteint un pic à pH de 10. D'autre part, la figure 10c montre que l'élimination par adsorption de Cd2+ atteint l'équilibre lorsque la dose d'adsorbant est de 130 mg dans 50 ml de solution, tandis que la figure 10d révèle que l'élimination par adsorption de Cd2+ atteint un pic à pH de 7.

(a, b) Effets de la concentration d'adsorbant et du pH de la solution sur MB adsorbé sur GO, et (d, f) Effets de la concentration d'adsorbant et du pH de la solution sur Cd2+ adsorbé sur GO.

En conclusion, nous développons une méthode verte, sûre, rapide et peu coûteuse pour préparer des nanofeuilles GO en oxydant la poudre de graphite dans une solution diluée de H2SO4 avec du H2O2 comme oxydant et un décapage ultérieur par ultrasons dans de l'eau déminéralisée. Le mécanisme de formation peut être attribué à de forts radicaux d'oxygène attaquant les plis et les défauts à la surface de grandes feuilles de graphite, ce qui provoque une exfoliation facile des intermédiaires avec des groupes fonctionnels contenant de l'oxygène en nanofeuilles par traitement par ultrasons. Ce travail fournit une méthode verte, sûre et peu coûteuse pour préparer des nanofeuilles GO pour des applications fonctionnelles telles que l'adsorbant.

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article.

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Ce travail a été soutenu par le Programme pour le Fonds de démarrage des talents de haut niveau (PXY-BSQD2016010) et le Fonds national de culture (PXY-PYJJ2017001) de l'Université de Pingdingshan, la Fondation des sciences naturelles de Chine (11904092) et la Fondation provinciale des sciences naturelles du Hunan (2019JJ50028).

École de chimie et de génie environnemental, Henan Key Laboratory of Germplasm Innovation and Utilization of Eco-Economic Woody Plant, Pingdingshan University, Weilai Road, Pingdingshan, 467000, Chine

Kesheng Cao, Zhengshan Tian et Yabo Wang

Collège de génie mécanique et électrique, Université de Chizhou, Chizhou, 247000, Chine

Xunyou Zhang

Collège d'ingénierie de l'information et de l'électronique, Hunan City University, Yingbin East Road, Yiyang, 413000, Chine

Qiuxiang Zhu

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KC a conçu l'idée, ZT a conçu les expériences, XZ a écrit le texte principal du manuscrit, YW et QZ ont préparé les Fig. 1, 2, 3, 4, 5, 6 et 7. Tous les auteurs ont révisé le manuscrit.

Correspondance à Zhengshan Tian ou Xunyou Zhang.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Cao, K., Tian, Z., Zhang, X. et al. Préparation verte de nanofeuilles d'oxyde de graphène comme adsorbant. Sci Rep 13, 9314 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36595-2

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Reçu : 06 août 2022

Accepté : 06 juin 2023

Publié: 08 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36595-2

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