Études de la structure atomique locale de l'alliage Zr55Cu35Al10 autour de Tg

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 9207 (2023) Citer cet article

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À la suite de l'examen de la structure de l'alliage Zr55Cu35Al10 autour de la température de transition vitreuse (Tg) à l'aide des simulations classiques de dynamique moléculaire, il a été prouvé que les liaisons atomiques dans les zones d'interconnexion (i-zones) se desserraient avec la faible quantité d'absorption d'énergie, et il est devenu facilement des volumes libres lorsque la température s'est approchée de Tg. Au lieu des zones i, lorsque les grappes étaient largement séparées par des réseaux de volumes libres, la structure amorphe solide était convertie en un état liquide surfondu, entraînant une forte réduction de la résistance et le grand changement de plasticité d'une déformation plastique limitée à la superplasticité.

On pensait que la distribution atomique du liquide à la température au-dessus du liquidus était aléatoire et uniforme. Cependant, avec le développement de diverses techniques de détection, il a été constaté que les atomes dans le liquide présentaient un ordre à courte et moyenne portée. Un nouveau métal vitreux avec des arrangements atomiques désordonnés à longue portée - les verres métalliques étaient souvent appelés liquides métalliques congelés. Le modèle topologique de l'arrangement complètement désordonné des atomes a été utilisé pour le modèle d'arrangement atomique de l'alliage amorphe pendant longtemps après la découverte de l'alliage amorphe1,2,3,4,5. Le volume libre signifie la différence de volume entre l'arrangement complètement désordonné des atomes et l'arrangement ordonné des formes cristallines. La fraction de volumes libres est souvent déterminée par les variations de volume des alliages amorphes avant et après cristallisation. La notion de volume libre est largement utilisée pour expliquer les propriétés physiques et mécaniques des verres métalliques6,7,8,9,10. Cependant, les chercheurs ont découvert que les verres métalliques préparés à différentes vitesses de refroidissement possèdent des propriétés mécaniques différentes, et que les verres métalliques préparés à différentes températures de liquide ont des propriétés thermiques différentes et présentent un processus de cristallisation différent, ce qui signifie que l'arrangement atomique dans le liquide métallique congelé n'est pas complètement désordonné, les tissus congelés à différentes températures devraient avoir une structure ordonnée correspondante à courte et moyenne portée, changeant avec la vitesse de refroidissement11,12.

Les verres métalliques présentent une résistance extrêmement élevée proche de la valeur théorique et une déformation élastique inhabituellement importante en raison de leur caractéristique structurelle unique13,14,15. Par rapport à l'aluminium, au titane, aux alliages de cuivre et à l'acier, la résistance des verres métalliques à base de Zr est plus du double de celle du Ti6Al4V et de l'acier inoxydable 17-4ss. La déformation élastique linéaire est idéalement maintenue jusqu'à la limite d'élasticité, qui est plus du double de celle des alliages ordinaires. Bien que les verres métalliques aient une résistance mécanique et des propriétés physiques extrêmement élevées, leur plasticité macroscopique est très faible. Après la grande déformation élastique linéaire et l'atteinte de la limite d'élasticité, le verre métallique est déformé par un mouvement de bande de cisaillement très localisé16,17,18,19. L'épaisseur des bandes de cisaillement n'est que de quelques dizaines de nanomètres. Bien qu'il y ait une grande quantité de déformation dans la zone cisaillée, le verre métallique ne se brise que lorsque plusieurs ou une seule zone de cisaillement est déformée, de sorte que la déformation de ductilité, qui est bien inférieure à 1 %, s'est souvent rompue après avoir atteint la limite d'élasticité20,21,22.

La compréhension de la relation structure-propriété est l'objectif fondamental de l'étude des structures atomiques. Comment clarifier la relation entre les modèles structuraux et les propriétés physiques et mécaniques des matériaux vitreux est important23,24. La calorimétrie à balayage différentiel (DSC) a montré une absorption d'énergie de 0,79 W/g pendant la transition vitreuse. Pourtant, lorsque le verre métallique à base de Zr passe à l'état liquide surfondu à partir du solide amorphe à température ambiante, il n'a besoin que d'absorber peu d'énergie, accompagné d'une forte réduction de la résistance de 2000 à 70 MPa et du grand changement de plasticité d'une déformation plastique limitée à la superplasticité. Comment la faible absorption d'énergie modifie-t-elle la structure atomique des BMG et apporte-t-elle des propriétés mécaniques de type liquide ? Les relations structure-propriété sont liées non seulement à l'empilement atomique géométriquement, mais également aux propriétés de liaison entre les atomes, dans lesquelles la longueur de liaison est l'un des facteurs les plus importants29,30.

Plus récemment, sur la base des études des longueurs de liaison atomique et des garnissages atomiques des structures atomiques locales à l'aide de technologies de diffraction de neutrons à haute intensité, de diffraction synchrotron à haute énergie et de simulations de dynamique moléculaire (MD), la structure atomique des verres métalliques a été soigneusement caractérisée. Les icosaèdres, identifiés comme la structure locale de base dans les verres métalliques, sont largement étudiés ces dernières années. Celtek et al. ont présenté que l'Al a un effet beaucoup plus important sur la formation de l'ordre icosaédrique à courte portée (SRO) que l'Ag et que l'alliage Zr50Cu30Al20 a la meilleure capacité de formation de verre dans les alliages Zr50Cu50−xAlx (x = 0, 10, 20, 30, 40 et 50) en effectuant des simulations MD25,26. Zhang et al. ont rapporté que l'icosaèdre déformé ⟨0, 1, 10, 2⟩ a été identifié comme le SRO de base dans de nombreux verres métalliques multicomposants à l'aide de simulations MD ab initio27. Shimono et al.28 ont considéré un réseau aléatoire formé avec des amas de Frank-Kasper entourés d'amas icosaédriques comme la structure d'ordre de base à moyenne portée dans les verres métalliques en utilisant des simulations MD. Dans cette recherche, le modèle de cluster à liaisons serrées pour les verres métalliques a été adopté29,30,31,32,33,34,35,36,37. Le modèle de cluster à liens étroits comprend principalement des clusters, des zones d'interconnexion (i-zones) et des volumes libres, et il peut être décrit comme les clusters reliés entre eux par des i-zones, et des volumes libres se forment parmi les clusters. Le concept des i-zones joue un rôle important dans ce modèle29,30,31. Les atomes voisins les plus proches sont classés en liaisons atomiques de cluster, de zone i et de volume libre. Dans différents systèmes d'alliage, la quantification du cluster, de la zone i et de la longueur de liaison du volume libre peut être définie en comparant la structure de verre métallique avec la structure de cristallisation correspondante obtenue à partir de l'expérience en fonction du rayon des différents éléments dans un système particulier32,33,34,35,36,37. Le modèle de cluster à liaisons serrées nous permet de caractériser quantitativement les structures atomiques locales dans les alliages amorphes, contribuant à expliquer le phénomène mentionné ci-dessus.

Dans notre travail, la dynamique moléculaire classique avec les potentiels de la méthode des atomes intégrés (EAM) proposée par Sheng et al. ont été utilisés pour étudier les structures de l'alliage Zr55Cu35Al10 autour de la température de transition vitreuse (Tg)5. Dans la simulation, la cellule cubique avec un arrangement initial de 16 000 atomes a été définie, et les atomes de Zr, Cu et Al ont été générés de manière aléatoire en fonction de la composition de l'alliage, et la distribution de vitesse initiale obéissait à la distribution de Maxwell Boltzmann. L'ensemble du processus a été réalisé dans les conditions aux limites périodiques tridimensionnelles dans l'ensemble NPT avec un thermostat Nose-Hoover pour le contrôle de la température et un barostat Nose-Hoover pour le contrôle de la pression. La pression externe est réglée sur zéro. Tout d'abord, la température initiale du système a été fixée à 2,5 K, puis la température a été portée à 2000 K pour casser la structure d'origine et obtenir une structure liquide équilibrée. Après cela, le système a été refroidi à une vitesse de 1010 K/s à 300 K pour obtenir la structure amorphe solide. La Tg dans la simulation est identifiée à environ 730 K par ajustement linéaire et extrapolation des deux parties de la courbe d'énergie potentielle (PE) dans la plage de températures de 300 à 600 K et de 900 à 1200 K, et les structures aux températures correspondantes autour de Tg ont été obtenues.

Le modèle de cluster à liaisons étroites a été utilisé pour décrire la force entre les atomes. Les liaisons de cluster sont formées avec des atomes à forte liaison; les liaisons de volume libre ont une liaison lâche de type liquide ; la force des liaisons de la zone i se situe entre les deux. En comparant les fonctions de distribution de paires (PDF) pour les paires d'atomes les plus proches du verre métallique Zr55Cu35Al10 brut de coulée avec son homologue complètement cristallisé mesuré à la température de 15 K, des liaisons de cluster, de zone i et de volume libre ont été définies31,32,33. Les distances initiales pour les liaisons de la zone i sont fixées à au moins 2,8 % de plus que leurs rayons atomiques caractéristiques, les distances initiales pour les liaisons de volume libre sont fixées à 9,6 % de plus que leurs rayons atomiques caractéristiques et les positions finales pour les liaisons de volume libre sont à la fin des premiers pics dans les PDF partiels correspondants. De plus, l'énergie de formation de liaison pour différents atomes est calculée et exprimée comme suit :

\(E_{p,\alpha }\) présente le PE qui peut être obtenu à partir de la simulation. \(E_{ref,\alpha }\) est l'énergie de référence pour l'atome de type \(\alpha\). Le cristal PE (hcp Zr, fcc Cu et fcc Al) est utilisé comme énergie de référence.

La figure 1 montre la comparaison des PDF totale et partielle à 300 K (l'état solide amorphe) et 800 K (l'état liquide surfondu). On peut voir à partir des PDF totaux et partiels que la principale différence existe dans le premier pic. La force du premier pic augmente de manière significative et la largeur du pic diminue à 300 K, ce qui signifie qu'il y a plus de paires atomiques avec une courte longueur de liaison à 300 K et qu'il est plus possible de former des paires atomiques avec une longue longueur de liaison près de la première vallée de pic à 800 K. plus fort que celui des paires atomiques similaires (ZrZr et ZrCu). La PDF partielle AlAl n'est pas présentée ici en raison de la faible concentration en Al et des faibles statistiques de calcul de la PDF partielle AlAl. On peut trouver à partir de la Fig. 2 que de 300 à 800 K, la fraction des liaisons atomiques de la zone i présente une légère diminution, la fraction des liaisons atomiques de volume libre augmente et la fraction des liaisons atomiques de cluster diminue de manière significative dans l'ensemble du système et les paires atomiques centrées Zr, Cu et Al, conformément à la différence du premier pic des PDF à 300 K et 800 K. Pour les liaisons atomiques centrées sur Al, la fraction des liaisons atomiques de cluster atteint environ 0,68, ce qui est beaucoup plus élevé que celui des liaisons atomiques centrées Zr. La teneur en Al est la plus faible dans l'alliage Zr55Cu35Al10, mais la fraction de liaisons atomiques du cluster Al est la plus importante, ce qui indique que la liaison entre des paires atomiques différentes Al – Zr ou Al – Cu a tendance à être forte.

Comparaison des fonctions de distribution de paires totales et partielles (PDF) à 300 K et 800 K.

La variation des fractions de l'amas, de la zone d'interconnexion (i-zone) et des liaisons atomiques de volume libre de 300 à 800 K dans l'ensemble du système et des paires atomiques centrées Zr, Cu et Al.

La figure 3 montre la fraction et la distribution d'énergie de différentes paires atomiques (Zr–Zr, Zr–Cu, Zr–Al, Cu–Cu, Cu–Al et Al–Al). Dans cette figure, la position caractéristique, la position de départ des liaisons atomiques de la zone i et la position de départ des liaisons atomiques de volume libre pour différentes paires atomiques sont indiquées respectivement par les lignes rouge, orange et violette. Les paires atomiques entre la ligne orange et la ligne violette appartiennent aux liaisons atomiques de la zone i, les paires atomiques à gauche de la ligne orange appartiennent aux liaisons atomiques en cluster et les paires atomiques à droite de la ligne violette appartiennent aux liaisons atomiques à volume libre. Les courbes de fraction présentent essentiellement une distribution gaussienne et la position caractéristique est à droite de la position du pic pour différentes paires atomiques. En comparant les courbes de fraction de 300 K et 800 K, on constate que la position du pic reste fondamentalement inchangée tandis que l'intensité du pic diminue de manière significative et que la largeur du pic augmente, indiquant la diminution des liaisons atomiques du cluster et l'augmentation des liaisons atomiques à volume libre. Les courbes de distribution d'énergie sont en forme de "U", diminuent d'abord puis augmentent à mesure que la distance de la paire atomique augmente à 300 K et 800 K. La partie basse énergie se situe le plus entre la ligne orange et la ligne violette, correspondant aux liaisons atomiques de la zone i. Il s'ensuit que la zone i est une partie importante de la structure et que son existence peut réduire l'énergie du système, ce qui explique en grande partie le phénomène ci-dessus.

La variation de la fraction et de l'énergie de différentes paires atomiques (Zr–Zr, Zr–Cu, Zr–Al, Cu–Cu, Cu–Al et Al–Al) en fonction de la distance de la paire atomique à 300 K et 800 K.

Les arrangements d'atomes peuvent être "physiquement" vus dans la simulation. La figure 4 montre un cluster avec des i-zones et des volumes libres. Le centre de l'amas est Al et ses atomes environnants les plus proches sont Zr, qui forme des paires Zr – Al, à l'exception d'une paire Cu – Al. Les liaisons représentées par les barres vertes indiquent les i-zones, et les barres rouges sont des volumes libres. Les liaisons dans les barres vertes, ainsi que celles dans les barres rouges ne sont pas isolées. Ils sont associés les uns aux autres. Ainsi, il est facile de trouver que trois liaisons de couleur verte ont un atome partagé, et le même des rouges. Cela signifie qu'ils existent en tant que zones capables de former des réseaux dans l'espace tridimensionnel. La configuration des réseaux i-zone et free volume devrait être très importante pour les verres métalliques.

Amas centré sur Al entouré de zones i et de volumes libres dans la structure atomique locale. Les liaisons de cluster sont de couleur noire, les zones i de couleur verte et le volume libre de couleur rouge.

Les structures de 300 à 800 K sont captées pour faire une analyse approfondie. En suivant les atomes dans la simulation de 300 à 800 K, on constate que tous les atomes ne font qu'une migration à courte distance conduisant à l'expansion du système avec les atomes de la coquille fondamentalement inchangés. Lorsque la température augmente de 300 à 800 K, la distance entre les paires atomiques augmente, certaines des liaisons atomiques du cluster se transforment en liaisons atomiques de la zone i, libérant de l'énergie, tandis que certaines liaisons atomiques de la zone i se transforment en liaisons atomiques à volume libre, absorbant l'énergie. L'absence de migration longue distance des atomes et les transformations entre le volume libre, la zone i et les liaisons de cluster devraient être les principales raisons pour lesquelles l'énergie nécessaire pour changer la structure de l'état amorphe solide à température ambiante au liquide surfondu est si faible. Cependant, la structure a subi d'énormes changements. Lorsque la température est de 300 K, la proportion de liaisons atomiques en cluster est très élevée et la proportion de liaisons atomiques de la zone i est bien supérieure à celle des liaisons atomiques à volume libre. Lorsque la température atteint 800 K, la fraction de liaisons atomiques d'amas diminue significativement, la proportion de liaisons atomiques de volume libre a dépassé la proportion de liaisons atomiques de la zone i. Plus de volumes libres sont formés en consommant les clusters et les i-zones. Les clusters sont principalement reliés par des volumes libres au lieu de zones i, les clusters pourraient se déplacer et tourner plus facilement, formant un état liquide visqueux. Par conséquent, il y a une forte diminution de la résistance et une forte augmentation de la plasticité lorsque la température est supérieure à Tg.

En résumé, la transformation des alliages à base de Zr de l'état solide amorphe à l'état liquide surfondu nécessite très peu d'absorption d'énergie, mais les propriétés mécaniques des alliages amorphes à base de Zr ont subi de grands changements, notamment une forte diminution de la résistance et une forte augmentation de la plasticité. Le changement de résistance et de plasticité peut être attribué à la variation de la distribution des i-zones et des volumes libres autour des clusters. Lorsque la température s'approche de Tg, les liaisons atomiques de la zone i se relâchent en gagnant une petite quantité d'énergie et deviennent facilement des volumes libres. Lorsque davantage de grappes sont entourées de volumes libres au lieu des zones i, la structure amorphe est alors convertie en structure liquide surfondue, ce qui entraîne un grand changement de résistance et de plasticité puisque les grappes entourées par le volume libre pourraient se déplacer en douceur.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Jingfeng Zhao, Yuhang Chen, Chucheng Shao, Jiang Liu et Xuefeng Zhou

Jiangsu Xinxunda Stainless Steel Products Co. LTD, Yancheng, 224000, République populaire de Chine

Jingfeng Zhao et Genyu Zhu

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JZ et XZ ont écrit le texte principal du manuscrit. YC et CS ont préparé les figures 1 et 2. JL a préparé les figures 3 et 4. GZ a modifié le manuscrit Tous les auteurs ont révisé le manuscrit.

Correspondance à Xuefeng Zhou.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Zhao, J., Chen, Y., Shao, C. et al. Études de la structure atomique locale de l'alliage Zr55Cu35Al10 autour de Tg. Sci Rep 13, 9207 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36524-3

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Reçu : 30 mars 2023

Accepté : 05 juin 2023

Publié: 06 juin 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36524-3

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